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前沿院鄭彥臻課題組在功能團簇研究中取得新進展
點擊數:    更新时间:2020/03/08 14:20:24

近些年,病毒、核酸、蛋白質等一些具有複雜結構及功能的大分子的發現,啓發了越來越多的化學家去構築或組裝結構越來越複雜的且具有特定功能的分子。高核過渡-稀土混金屬團簇,因其複雜的分子結構、均一的尺寸、獨特的性能,成爲團簇化學家們熱衷構築的體系。輪狀結構由于其特殊的化學及物理屬性備受關注,例如有限的輪狀多核簇合物可作爲一維無限鏈體系的等價模型引起人們濃厚的研究興趣。然而目前,核數超過100且具有輪狀結構的3d-4f混金屬尚未有報道。

近日,在鄭彥臻教授指導下,西安交通大學前沿院博士後陳偉鵬采用“混合配體”策略,在溶劑熱條件下成功的制備出一例高核過渡-稀土混金屬納米團簇—{Ni36Gd102}。該團簇分子擁有六芒星狀的形狀,爲目前報道的第二大3d-4f混金屬團簇,並具有良好的溶液穩定性。因團簇金屬鎳離子存在潛在的空余配位點,因此該化合物可以選擇性地在可見光下催化還原CO2CO90.2%),其TON29700、转换频率爲1.2 s?1,超過了多數同類型的催化劑。而該團簇含有的大量稀土钆元素也使得該分子材料在2K ΔH = 7 T時産生了41.3 J·kg–1·K–1的磁熵变,在低温磁制冷方面具有较好的应用潜力。与此同时,我们利用周期性密度泛函理论及循环伏安法对催化机理予以解释。该工作不仅爲3d-4f混金属团簇的设计合成提供了新的思路,同时也将爲稀土基纳米团簇的溶液稳定性、催化性能的探究及功能拓展提供了借鉴与理论依据。

該研究成果以封面文章形式發表在國際權威期刊J. Am. Chem. Soc.(影響因子14.695)上。西安交大爲该论文第一作者及唯一通讯作者单位。这是郑彦臻教授课题组在继前期稀土功能团簇工作基础上(Angew. Chem. Int. Ed., 2016, 55, 9375; Adv. Mater. 2016, 28, 10772; J. Am. Chem. Soc. 2017, 139, 16405; Angew. Chem. Int. Ed., 2017, 56, 16571; Nat. Commun. 2018, 9, 2107的又一重要突破。

該工作冷凍電鏡測試及分析由西安交通大學理學院張磊教授完成,西安交大分析測試中心童慧敏老師、黃暢老師在測試分析上給予了幫助,在此表示特別感謝。該工作除得到了國家自然科學基金、陝西省自然科學基金、中國博士後基金等計劃的資助,同時也得到了唐仲英基金、金屬材料強度國家重點實驗室及西安交大分析測試共享中心的支持,特此感謝。

论文链接爲:https://pubs.acs.org/doi/abs/10.1021/jacs.9b11543

鄭彥臻課題組主頁:http://gr.xjtu.edu.cn/web/zheng.yanzhen/home

 

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