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前沿院鄭彥臻課題組在金屬有機單分子磁體研究中取得新進展
點擊數:    更新时间:2020/03/16 08:54:06

單分子磁體作爲磁性材料的重要分支,其在高密度信息存儲方面的潛在應用吸引了研究者們廣泛的關注。但如何構築高溫單分子磁體一直是該領域的核心問題。近年來,研究者們發現環戊二烯及其衍生物與稀土镝離子生成的夾心狀茂金屬配合物表現出非常優異的單分子磁體性能,首次突破了液氮溫度的極限,極大地推動了該領域的發展。在此以後,用此類帶有離域電荷的配體構築的金屬有機單分子磁體逐漸活躍在該領域的第一線。

碳硼烷是一種由碳、硼、氫三種元素組成的簇狀分子,由于其巢式五元環配體和環戊二烯高度的相似性,一直以環戊二烯爲參照穩步發展。從過渡金屬到镧系金屬、再到锕系金屬,碳硼烷配體形成了一個豐富多彩的配位化學體系。早在兩年前,我們課題組就在內部提出帶有兩個負電荷的五元環碳硼烷配體有可能産生相對于環戊二烯更強的配體場,從而構築出更高性能稀土單分子磁體。但截止該論文發表之前,碳硼烷稀土配合物並沒有相關的磁性研究報道。

在郑彦臻教授指导下,西安交通大學前沿院直博生金鹏博经过两年的探索,合成出了一系列夹心和半夹心状镝基碳硼烷配合物。磁性研究发现这两类配合物都如预期般表现出明显的单分子磁体行为。尤其半夹心结构的例子中,镝离子位于碳硼烷五元环中心的正上方,且两者之间距离非常短,明显具有有很强的相互作用力。这使得镝离子产生很强的磁各向异性,有效磁反转能垒达到了804 K。从而,该工作首次预测并实现了基于碳硼烷的镝单分子磁体。值得一提的是,相比环戊二烯而言,碳硼烷稀土化学在分子磁性方面的研究才刚刚起步,仍具有很大的挖掘空间。

該研究成果發表在國際化學領域權威期刊Angew. Chem. Int. Ed(影響因子12.257)上。金鵬博爲該論文第一作者,西安交通大學爲本文唯一通訊作者單位。這是鄭彥臻教授課題組在繼前期分子磁性研究工作基礎上(Angew. Chem. Int. Ed., 2016, 55, 16071; J. Am. Chem. Soc. 2017, 139, 16405; Angew. Chem. Int. Ed., 2017, 56, 16571; Nat. Commun., 2018, 9, 3134;)的又一重要突破。

該工作得到了國家自然科學基金(21773130和21620102002)、唐仲英基金及校基本科研業務的資助,特此感謝。

論文鏈接爲:https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.202001401

課題組網站:http://gr.xjtu.edu.cn/web/zheng.yanzhen/home

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